100%容量保持率！大化所陈忠伟团队，最新Angew！

大连化物所陈忠伟团队通过构建动态双电层（EDL）和自修复混合固态电解质界面层（SEI），实现了水系锌离子电池（AZIBs）在长循环下的高容量保持率，其中Zn//NVO全电池在3A·g?1下循环10000次后容量保持率达100%。研究背景与挑战水系锌离子电池因低成本、高安全性和环境友好性被视为极具潜力的储能技术，但其实际应用受限于锌负极的枝晶生长和副反应（如析氢反应HER、化学腐蚀）。这些问题与锌负极表面双电层（EDL）结构密切相关，传统策略难以同时解决界面动力学缓慢和副反应抑制的矛盾。图1. 动态EDL与自修复SEI的作用机制核心创新：动态EDL与自修复SEI的协同设计团队提出通过水平取向的双位点添加剂（PPS）重构锌负极界面：动态EDL构建：PPS分子通过水平吸附在锌负极表面，重建电解质氢键网络，形成电荷分布可调的动态EDL。该结构加速锌离子传输并引导均匀成核，抑制枝晶生长。自修复混合SEI形成：PPS在电化学分解过程中原位生成有机-无机杂化SEI层（含ZnF?、ZnCO?等无机成分及有机聚合物）。此SEI层兼具高Zn2?电导率、电子绝缘性和自修复能力，可动态修复循环中产生的裂纹，阻断副反应路径。性能突破半电池测试：在42.7%放电深度或50 mA·cm?2高电流密度下，锌负极循环500小时仍保持高可逆性，枝晶抑制效果显著。全电池测试：Zn//NVO全电池在3 A·g?1下循环10000次后容量保持率达100%，创下AZIBs循环寿命纪录。即使在贫电解质（7.5 μL·mAh?1）和高负载（15.26 mg·cm?2）极端条件下，电池仍能稳定循环3000次以上。图2. Zn//NVO全电池长循环性能科学意义该研究首次揭示了动态EDL与自修复SEI的协同作用机制，为解决AZIBs界面稳定性难题提供了新范式。通过分子级界面设计，同时实现了锌沉积均匀化、副反应抑制和SEI层自修复，为高安全、长寿命水系电池的商业化应用奠定了理论基础。文献信息：Formulating Self‐repairing Solid Electrolyte Interface via Dynamic Electric Double Layer for Practical Zinc-ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202410422.