陈忠伟院士，联手北化工曹达鹏，最新Angew！

陈忠伟院士与北京化工大学曹达鹏教授合作，于2024年10月24日在《Angewandte Chemie International Edition》发表了关于碱性析氢反应（HER）电催化剂的最新研究，提出通过界面电子捕获定制多中间体键合亲和力的策略，显著提升了碱性水分解制氢的效率与稳定性。研究背景与挑战碱性析氢反应（HER）是可持续能源技术（如电解水制氢）的核心环节，但其多步骤过程（包括水解离、OH?解吸和H?析出）的协同调控极具挑战性。传统催化剂难以同时优化这些步骤，导致过电位高、稳定性差。研究目标：开发一种能精准调控碱性HER中间体（如OH?、H*）与催化剂表面键合亲和力的多功能电催化剂，以降低反应能垒并提升耐久性。催化剂设计与合成材料创新：研究团队设计了WN-NiN/CFP垂直集成电极，其核心结构为双氮化物金属异质结纳米片阵列。该结构通过以下特性实现性能突破：晶格匹配与导电性：WN（氮化钨）与NiN（氮化镍）异质界面形成完美晶格匹配，确保电荷高效传输。多功能催化位点：异质结表面同时暴露W-W位点和Ni-N位点，可分别调控OH?转移和H?析出步骤。合成方法：通过水热法在碳纤维纸（CFP）基底上生长纳米片阵列，随后进行氮化处理，形成WN-NiN异质结构。性能优化机制界面电子捕获效应：密度泛函理论（DFT）计算表明，异质界面处的电荷再分布导致W-W位点电子积累，削弱了O p-W d（OH?吸附）和H s-W d（H*吸附）的相互作用强度。这种“适度吸附”策略平衡了中间体的结合与脱附：OH?快速转移至溶液，H*高效耦合生成H?，从而降低反应过电位。多步骤协同调控：水解离：Ni-N位点活化水分子，促进H-OH键断裂。OH?解吸：W-W位点通过弱化O-W相互作用加速OH?释放。H?析出：W-W位点优化H*覆盖度，促进H-H耦合。性能表现低过电位：在10 mA/cm2电流密度下，过电位仅36.8 mV，显著优于商业Pt/C催化剂（约100 mV）和其他报道的非贵金属催化剂。高稳定性：在100 mA/cm2条件下连续运行1300小时，性能衰减可忽略，远超同类材料（通常100小时）。全水分解应用：以WN-NiN/CFP为阴极、NiFe-LDH为阳极组装电解槽，在1.8 V电压下实现100 mA/cm2的电流密度，且稳定运行超500小时。研究意义理论创新：首次提出通过界面电子捕获同时调控多中间体键合亲和力的策略，为理性设计高效电催化剂提供了新范式。技术突破：WN-NiN/CFP催化剂在活性与稳定性上达到国际领先水平，推动了非贵金属催化剂在工业电解水中的应用前景。可持续能源：该研究为低成本、高效率的氢能生产技术奠定了基础，有助于加速全球能源结构向清洁化转型。文献信息：Customizing Bonding Affinity with Multi-Intermediates via Interfacial Electron Capture to Boost Hydrogen Evolution in Alkaline Water Electrolysis. Angewandte Chemie International Edition, 2024.DOI: 10.1002/anie.202414518