?赵东元院士团队，今年第4篇JACS！

赵东元院士团队在《J. Am. Chem. Soc.》发表最新研究，提出通过介孔MXene主动消化锌枝晶的策略，显著提升锌金属基水系电池的循环寿命和倍率性能。研究背景与挑战锌金属基水系电池（ZABs）因低成本、高安全性成为储能领域的研究热点，但锌枝晶的不可控生长导致电池短路和容量衰减，尤其在长期和高倍率循环下问题突出。传统方法（如负极结构设计、电解液优化）多基于动力学控制，难以在严格条件下有效抑制枝晶。MXene材料因其高导电性和表面官能团可调性，被认为具有诱导锌均匀沉积和消除枝晶的潜力，但其活性位点及作用机制尚未明确。核心创新：介孔Ti3C2 MXene（MesoTi3C2）的主动枝晶消化机制团队提出通过高氧化还原电位差驱动氧化和化学蚀刻策略，制备了MesoTi3C2包裹聚丙烯（PP）隔膜。该材料通过以下机制实现枝晶主动消化：自发氧化还原反应：MesoTi3C2中的Ti-O官能团作为氧化剂，将形成的惰性Zn?枝晶还原为电活性Zn2?离子，避免枝晶积累。边缘效应增强活性：密度泛函理论（DFT）计算表明，MesoTi3C2边缘的Ti-O位点与锌原子结合能更高（-3.32 eV），可高效吸走电子，促进枝晶溶解。介孔结构优化：均匀分布的介孔（孔径约2-5 nm）提供高比表面积，增加活性位点密度，加速氧化还原反应动力学。实验验证与性能突破不对称Zn||Cu电池测试：在5 mA cm?2电流密度下，使用MesoTi3C2包裹PP隔膜的电池循环超过5500次（2200小时），过电位低于50 mV，库仑效率（CE）达99.5%以上。即使电流增至20 mA cm?2，过电位仍低于100 mV，性能显著优于传统隔膜。全电池性能：与VO?正极配对的全锌离子电池在0.5 A g?1下容量达350 mAh g?1，30 A g?1高倍率下容量保持率为120.9 mAh g?1，10 A g?2下循环3000次后容量保持率为150.0 mAh g?1，展现出优异的循环稳定性。理论机制解析XANES/XPS分析：证实MesoTi3C2通过Ti-O官能团参与氧化还原反应，将Zn?转化为Zn2?。DFT计算与Bader电荷分析：边缘Ti-Oe位点与锌原子结合能最强（-3.32 eV），电子转移数最高（1.13个电子），表明边缘位点是枝晶消化的主要活性中心。模型构建：通过构建Ti3C2基面和边缘的-O/-OH终止模型，量化不同位点的反应活性，揭示介孔工程对提升边缘位点密度的关键作用。研究意义与展望该研究首次揭示了介孔MXene的边缘效应在锌枝晶消化中的核心作用，为设计高性能锌金属负极提供了新思路。通过材料结构创新与理论机制结合，团队解决了锌枝晶导致的循环寿命短和倍率性能差等关键问题，推动了锌基水系电池向实用化迈进。相关成果已发表于《J. Am. Chem. Soc.》（DOI: 10.1021/jacs.3c08986），为可持续储能技术发展提供了重要参考。