赵东元院士团队，最新Nature子刊！

复旦大学赵东元院士、李伟教授及王飞研究员团队在《Nature Sustainability》发表关于可充电锌-空气电池（ZABs）的最新研究成果，提出一种单原子催化剂设计，将缓慢的四电子氧还原反应转化为快速的两电子途径，显著提升了ZABs的性能。研究背景ZABs因低成本、高安全性和高能量密度，被视为应对能源需求和气候变化的理想选择。然而，传统碱性ZABs存在氧还原反应动力学缓慢、副反应多等问题，限制了实际应用。中性ZABs虽副作用少，但阴极反应动力学受限，需设计高效催化剂。催化剂设计结构创新：团队在介孔石墨烯上引入具有可接近的FeN?S?活性位点的单原子催化剂（meso-FeNSC），通过有序介孔结构（平均孔径~6.5 nm）促进电解质、氧气和电子的传输。活性位点：FeN?S?位点通过N和S原子分散和稳定Fe原子，避免Fe-Fe键形成，确保原子级分散。DFT模拟证实，该位点降低OOH*质子化能垒（1.41 eV），促进2e?氧还原反应（ORR），同时抑制4e?途径。性能突破电化学性能：在中性磷酸盐缓冲液（PBS）中，meso-FeNSC在0.3 V（vs RHE）时ORR电流达0.68 mA，起始电位0.60 V，H?O?选择性85%，转移电子数~2.25，8小时内H?O?稳定性80%。电池性能：高电压：0.2 mA/cm2下放电电压达1.2 V，显著高于传统催化剂（如SP的0.84 V）。长寿命：在0.2 mA/cm2下稳定运行超400小时，无明显降解。倍率性能：电流密度从0.2 mA/cm2增至4.0 mA/cm2时，放电平台仍保持~0.83 V。能量密度：比能量密度和体积能量可与锂离子电池竞争，远超铅酸电池和Ni-H?电池。可持续性：在安全性、可再生性、可负担性和环保性方面表现优异，展示高度可持续能源存储潜力。机制解析动态结构演化：XAFS分析显示，放电过程中Fe氧化态增加（从+2.19升至+2.82），充电后恢复至+2.35，证实可逆性。Fe-N和Fe-S键在充放电过程中保持稳定，FeN?S?位点通过动态吸附构型适应氧吸附。产物限制：非原位TEM观察显示，ZnO?纳米颗粒（~6.0 nm）均匀成核于介孔中，被导电石墨烯框架包围，避免无效产物积累，实现快速充放电。研究意义该工作为中性ZABs阴极催化剂设计提供了新原理，通过单原子催化剂实现2e? ORR路径，解决了中性介质中动力学缓慢的难题。提出的meso-FeNSC催化剂显著提升了ZABs的电压、循环效率和操作稳定性，为可持续电池技术商业化应用奠定基础。文献信息：Zhang, W., Zhang, J., Wang, N. et al. Two-electron redox chemistry via single-atom catalyst for reversible zinc–air batteries. Nat Sustain (2024). 10.1038/s41893-024-01300-2