同济大学陈杰教授团队：莫尔超晶格对范德华异质结构中原子应力和热输运的影响

同济大学陈杰教授团队研究发现莫尔超晶格会显著影响范德华异质结构中的原子应力和热输运性能，揭示了结构莫尔图纹、原子应力分布和热输运性能之间的相互关系。具体研究内容和成果如下：研究背景在垂直堆垛的二维范德华异质结中，晶格失配和层间转角变化导致结构莫尔图纹出现，赋予莫尔超晶格体系新的全局对称性，对层间相互作用产生周期性调制，引发莫尔声子、莫尔激子、拓扑相变以及莫尔超导性等新奇物理现象。莫尔超晶格已成为凝聚态物理研究热点，除影响电子能带结构，层间转角还会显著改变其声子特性，但现有研究对层间转角如何影响宏观热输运性能以及结构莫尔图纹、原子应力分布和热输运性能间的关系缺乏清晰理解。莫尔超晶格原胞内原子多，小层间转角下计算复杂，给第一性原理计算带来巨大挑战，需寻找更合适的研究方法。研究方法采用分子动力学模拟方法，系统研究小角度层间旋转下石墨烯/六方氮化硼莫尔超晶格面内热导率的变化，及其与原子应力幅值分布的关系。从原子热流和声子透射谱两个方面揭示莫尔超晶格面内热输运性能随层间转角变化的物理机制。构建了不同层间转角下均具有完美周期性边界的石墨烯/六方氮化硼莫尔超晶格结构，基于连续性模型预测的莫尔超晶格周期与原子结构中实际测量值完全吻合，证实了所构建莫尔超晶格结构的准确性。图1：(a)-(c)不同层间转角下(0?、1.87?、3.74?)石墨烯/六方氮化硼莫尔超晶格中石墨烯层原子应力幅值的分布。(d)不同层间转角下沿图(a)-(c)中虚线Rl分布的原子应力幅值以及拟合曲线。研究结果结构变化：在垂直堆垛的石墨烯/六方氮化硼范德华异质结中引入层间转角后，结构出现莫尔图纹，其周期长度随层间转角的增加呈指数型下降趋势。热导率变化：小角度层间旋转下（≤ 3.74?），莫尔超晶格面内热导率随层间转角的增加而单调下降。原子应力分布：原子应力幅值的分布具有与结构莫尔图纹相一致的周期性，且在AA堆垛区域原子应力幅值处于最大值。应力分布出现周期性的原因主要来自结构莫尔图纹对层间相互作用的周期性调制导致的石墨烯结构起伏，以及碳原子间键长的周期性变化。随着层间转角的增大，原子应力幅值的最大值迅速衰减。原子热流与应力关系：原子应力幅值在AA堆垛区域为最大值，但原子热流大小的幅值则处于最小值，表明原子应力与原子热流间具有强烈的相关性，且与结构的周期性密不可分，证实了莫尔超晶格周期性的层间相互作用对面内热输运性质的重要调制能力。原子热流方向影响：面内原子热流方向偏转量的概率反映了声子散射的强度，也显示出了周期性变化，其周期长度与结构的莫尔图纹周期相一致。原子热流大小和方向改变量两者存在竞争机制，共同影响莫尔超晶格体系面内热导率，且原子热流方向变化在决定面内热输运性能上起主导作用。图2: (a)层间转角为0?时，石墨烯/六方氮化硼莫尔超晶格中石墨烯层的面内原子热流大小幅值大于指定阈值的概率(Piv)分布。图中实线包围的区域为较低概率区。(b)沿图(a)中虚线箭头方向的原子应力幅值(方点实线)和面内原子热流大小幅值(圆点虚线)分布。(c)层间转角为3.74?时，石墨烯/六方氮化硼莫尔超晶格中石墨烯层原子热流方向偏转量的概率(Piα)分布。(d)不同层间转角下面内原子热流大小幅值的最小值Hmin以及单位长度下周期数1/λ，分别用实心以及虚线柱状图表示。声子透射谱变化：低频区声子透射谱峰值下降和峰值位置蓝移是导致面内热导率随层间转角增加而下降的重要原因。层间转角增加导致莫尔图纹密度增大，使得原子热流方向的波动更加剧烈，声子散射显著增加，最终导致面内热输运性能的降低。声子透射谱随层间转角的变化进一步证实了莫尔效应对体系热输运性能的调控能力。研究意义与展望本研究为理解莫尔超晶格系统中结构莫尔图纹、原子应力分布和热输运性能之间的相互关系提供了清晰的物理机制解释，为调控莫尔超晶格体系中热传导特性提供了新的有效途径。研究成果为研究莫尔超晶格中声子热输运特性提供了创新性的视角和方法，同时也为新型低维纳米材料的人工设计和优化提供了有力的科学依据和研究基础。深化对莫尔超晶格系统热输运性能的理解，将有助于更好地调控二维材料体系的热传导特性，为可持续能源技术的发展和高效热管理提供创新性思路。