机器学习大综述！Nature Catalysis：数据科学加速催化研究进程

苏黎世联邦理工学院Javier Pérez-Ramírez等人全面回顾了数据驱动策略在催化领域的应用，强调了数据科学四大支柱对催化研究的推动作用，倡导在实验中采用数据科学方法和数据标准化，并展望了数据驱动催化研究的前景与挑战。数据驱动催化研究的发展历程早期应用：数据科学和机器学习（ML）在催化领域早有应用，最初预测算法仅用于建立催化反应的定量构效关系（QSPR）。近50年发展：催化界更广泛地采用数据驱动方法，特别是最近十年，利用数据科学概念助力催化研究进程。研究内容与亮点系统文献检索：对2013 - 2023年期间的同质、异质和酶催化进行系统文献检索，按数据驱动策略解决催化问题的类型，将研究分为演绎型或归纳型。演绎研究：通过绘制结构 - 性质 - 性能关系图验证假设。归纳研究：确定描述符，通过可解释的ML模型阐明性能，重点揭示性能与性质或性质与结构的关系以建立新理论。研究倡导：催化研究人员应了解数据驱动概念和策略，数据驱动不会取代人类直觉和专业知识，未来数据科学将集成到催化研究中，加速实验设计、数据分析和新知识创造。数据驱动催化研究的目标与方法主要目标演绎研究：绘制结构 - 性质 - 性能关系图验证假设。归纳研究：确定描述符，通过可解释的ML模型阐明性能，建立新理论。研究方法分类：系统文献分析以及将催化反应归类为演绎或归纳方法，为研究提供全新平台，深入了解数据驱动催化研究全貌。不同催化领域的数据驱动应用分析异相催化应用情况：ML主要用于指导密度泛函理论（DFT）计算（约占65%），主要预测吸附能和电催化反应。数据分类：根据驱动力对数据分类，观察到热力学性质多于电催化，光催化应用较少。DFT模拟和文献提取的数据占绝大多数，目标限于理论研究，表明异相催化实验中对ML和数据科学探索不足。均相催化应用情况：大部分是实验研究（60%），目标是筛选最佳底物 - 溶剂组合等，方法是将催化描述符和工艺参数映射到反应产率和选择性上。酶催化应用情况：理论与实验工作统一，如从数据库检索氨基酸序列后通过实验室工程实现所需特性，但多数研究重点在于预测酶的结构或特性，很少应用于化学反应，对推动催化转化用酶的ML辅助定向设计不可或缺。催化数据库与ML算法选择催化数据库：开发了Open Catalysts Dataset、CatHub、ioChem - BD、Open Reaction Database、Kraken、RetroBioCat等数据库，收录催化剂结构、性质和性能信息，推动数据驱动催化研究发展。ML算法选择：取决于具体任务和数据可用性。基于树的算法最常见（占34%），远超人工神经网络（21%），因催化数据多为数值和表格形式的小数据体系，基于树的模型处理此类数据集更有竞争力或性能更优越。在均相催化领域，线性回归因表达式固有可解释性为模型提供更多可解释性；在酶催化方面，高斯回归等算法适合处理大数据，常用于探索氨基酸序列。数据驱动加速催化研究的前景语言模型：基于GPT - 3.5等语言模型有望加速化学和催化研究，其先进的自然语言处理（NLP）和文本挖掘能力可从科学文献中高效导航和提取信息，加快文献综述速度，节省时间并创建化学知识库。主动学习：在指导实验、发现和开发高效催化剂方面有潜力，通过平衡探索与开发概念，缩小潜在反应途径和优化条件范围，简化化学和参数空间搜索。生成模型：如变分自编码器（VAE）、生成对抗网络（GAN）等可加快对未知区域探索，创造具有所需特性的假想分子或材料。虽在化学中应用处于起步阶段，但在预测和合成具有目标功能的酶序列方面有成功应用，还可通过学习大型反应数据集预测反应结果，提出未探索过的反应条件或途径。深度强化学习（DRL）：可促进自主学习和决策，减少对ab initio计算的需求，加快最优反应途径或催化剂结构（表面）的发现，还能处理多目标问题（同时优化产率和选择性）。数据驱动催化研究面临的挑战应用处于起步阶段：在实验催化中采用数据科学方法的趋势不明显，原因包括两个领域知识差距、认为ML只能在大数据（大于1000个数据点）中发挥良好作用的观念以及对数据驱动模型黑箱性质缺乏信任。数据科学四大支柱概念阐述描述性分析：对数据进行统计分析识别模式和关系，不受理论偏见影响。对于大型数据集，采用可视化技术增强描述性推断，如网络图分析活性相、促进剂和支持物类型及相互作用频率；直方图或小提琴图了解反应条件数据分布；二维定位图产生第三维度。预测性分析：催化剂筛选类似模式匹配，适合开发化学依据的预测分析。根据初步筛选数据，预测分析法关联性能与描述符和反应条件，提供内推和外推模型可能性，确定未经测试催化剂性能，节省时间和资源，确保更大覆盖面。因果分析：通过迭代可解释ML方法解释催化系统，与模型无关，按输入变量对目标变量贡献重要性排序。还可结合实验验证数据