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C9博导、长江学者姚亚刚课题组联合苏州纳米所张其冲等人，在Advanced Materials上发表最新研究成果南京大学现代工程与应用科学学院的姚亚刚课题组，携手苏州纳米技术与纳米仿生研究所的张其冲等人，共同在储能技术领域取得了重要突破。他们通过一种创新的原位自重构策略，成功在金属锌负极表面生成了三梯度PT-ZHC-Sn人工层，这一成果已发表在顶级期刊Advanced Materials上。研究背景近年来，随着手机、电动汽车和储能站的广泛应用，火灾和爆炸事件频发，使得本质安全储能技术的研发变得尤为迫切。水系锌离子电池（AZIB）因其良好的安全性和高离子传导性，被视为锂离子电池的有力竞争者。然而，锌金属负极的不稳定性导致的短循环寿命，一直是制约AZIB长寿命发展的关键因素。研究成果针对上述问题，研究团队开发了一种可行的原位自重构策略，用于在金属锌负极表面生成三梯度PT-ZHC-Sn人工层。该三梯度层由以下三部分组成：球形顶层PT：具有阳离子约束和H2O抑制作用，能够限制界面上SO42-离子的迁移，进而促进Zn2+离子的快速传输，并加速Zn2+的脱溶过程。致密中间层ZHC纳米片：作为Zn2+离子传输的缓冲层，为Zn2+离子提供快速迁移通道，同时防止电解质分解，并具有电子屏蔽作用。亲锌金属锡底层：提供更多的成核点，促进Zn的均匀沉积。这种精心设计的三梯度人工界面层，能够协同促进Zn2+的快速扩散，调节Zn的均匀沉积，并在抑制析氢反应（HER）的同时加速脱溶过程。因此，PT-ZHC-Sn@Zn对称电池在0.5 mA cm-2和0.5 mAh cm-2的条件下，实现了超过6500小时的超长寿命。此外，与裸锌负极相比，与MnO2正极耦合的全电池在1000次循环后的容量保持率提高了17.2%。原位自重构策略还被应用于制备三梯度PT-ZHC-In，组装后的锌/铜电池可稳定运行超过8400小时（库仑效率保持在99.6%）。图文解读图1 展示了锌表面三梯度界面层PT-ZHC-Sn的形成过程，以及Zn2+离子沉积行为的调节机制。图2 通过Zeta电位测试、ν-SO42-键的移动以及DFT计算，验证了梯度层中各成分与Zn2+离子的结合能以及亲锌性。图3 探究了PT-ZHC-Sn@Zn的动力学性能，包括腐蚀电位、腐蚀电流、沉积/剥离反应以及去溶剂化能垒等。图4 展示了PT-ZHC-Sn@Zn电极的性能表征，包括超长寿命的循环稳定性和高平均库伦效率的Zn//Cu电池循环性能。图5 展示了原位自重构策略的扩展应用，以及PT-ZHC-Sn@Zn//MnO2全电池的循环性能提升。总结展望这项研究通过一步原位自重构策略，成功诱导了多功能三梯度层PT-ZHC-Sn的形成，该层具有超快的Zn2+离子传导性和优异的亲锌性，可用于稳定的锌金属负极。这一成果不仅为设计无枝晶的锌负极提供了多功能三梯度界面涂层的通用策略，还为水系锌离子电池的长寿命发展奠定了坚实基础。未来，研究团队将继续探索更多创新的储能技术，以满足社会对安全、高效、可持续能源的需求。文献信息Zhipeng Shao, Lin Lin, Wubin Zhuang, Shizhuo Liu, Peng Yang, Kaiping Zhu, Chaowei Li, Gengde Guo, Wenhui Wang, Qichong Zhang*, Yagang Yao*, "In-Situ Self-Reconfiguration Induced Multifunctional Triple-Gradient Artificial Interfacial Layer towards Long-Life Zn-Metal Anodes", Advanced Materials, https://doi.org/10.1002/adma.202406093